由过渡金属氧化物驱动的高级氧化工艺(AOPs)是去除有机污染物的一种很有前途的技术。然而,其催化活性受到活性位点的氧化还原性质低的限制。
为积极服务黄河流域生态保护与高质量发展,近日,山东省硅单晶单导体材料与技术重点实验室(筹)成员、英国伟德官网耿龙龙博士、牛萍博士、李春辉博士等发挥山东省青创团队学科交叉优势,通过在过渡金属氧化物中掺杂非氧化还原活性金属镁,利用d轨道电子和电负性的差异调整金属位点的电子特性,制备了性能优异的Mg掺杂CoFe2O4纳米纤维催化剂,相关研究成果以“Electronic modulation of fiber-shaped-CoFe2O4 via Mg doping for improved PMS activation and sustainable degradation of organic pollutants”为题发表在国际知名期刊《Applied Surface Science》(IF:6.707,中科院一区,Top期刊),伟德BETVlCTOR1946为第一完成单位。
MCFO-0.4/PMS非均相体系降解PR机理示意图
Mg掺杂CoFe2O4纳米纤维(MCFO)结构表征和理论计算结果表明,Mg掺杂增加了Co位点的电子密度,实现了MCFO催化剂中电荷性质的调节和氧化还原性质的优化。优化后的MCFO-0.4催化剂对于有机污染物PR降解的速率常数是CFO体系的5.1倍。此外,MCFO-0.4催化剂中金属的低浸出、出色的催化效率和磁回收特性赋予了MCFO-0.4/PMS体系在处理废水中难降解污染物方面的广泛适用性。自由基猝灭实验和EPR结果证实了单线态氧和羟基自由基参与了PMS活化,并提出了催化反应机理。这项工作为尖晶石催化剂中的微观结构调控和电子调制提供了参考。
本研究得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省青创科技创新团队等经费资助,牛萍博士为论文第一作者,耿龙龙副教授和赵晶工程师为论文共同通讯作者。
山东省先进材料与绿色催化交叉创新团队以先进材料开发为主线,发挥学科交叉优势开展纳米材料制备、表界面调控、催化特性研究、工业放大实验等研究。通过理性设计催化剂的结构并在此基础上开展表界面调控,最终实现催化活性、选择性和稳定性的提升。
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433222022607